Sie haben das einfache Anführungszeichen verpasst:
SELECT *
FROM TABLENAME
WHERE DateTime >= '12/04/2011 12:00:00 AM' AND DateTime <= '25/05/2011 3:53:04 AM'
Außerdem wird empfohlen, das ISO8601-Format YYYY-MM-DDThh:mm:ss.nnn[ Z ] zu verwenden, da dieses nicht von der lokalen Kultur Ihres Servers abhängt.
SELECT *
FROM TABLENAME
WHERE
DateTime >= '2011-04-12T00:00:00.000' AND
DateTime <= '2011-05-25T03:53:04.000'